中国科学院合肥物质科学研究院的科学家合成了一种氧配位的Fe单原子和原子团簇催化剂，该催化剂在过氧化氢(H2O2)生产和生物质升级方面表现出优异的电催化性能。该研究发表在《AngewandteChemie国际版》上。
H2O2是一种广泛使用的化学品，应用于环境、能源和医疗保健等多个领域。虽然传统上是通过能源密集型工艺生产的，但电催化合成提供了一种使用水和氧气的更环保、更高效的方法。
然而，这种方法需要先进的电催化剂来实现高产率和选择性的H2O2生产，并且需要进一步关注所产生的H2O2的利用，特别是在电化学有机氧化过程中。这为环境修复以外的增值应用提供了巨大的潜力。
在这项研究中，研究人员使用细菌纤维素作为吸附调节剂和碳源，结合涉及湿化学浸渍、热解和酸蚀刻过程的多步骤方法，创建了一种称为FeSAs/ACs-细菌纤维素衍生碳的催化剂。BCC)，由氧配位的Fe单原子(SA)和原子簇(AC)组成。
使用先进的成像技术(例如像差校正扫描透射电子显微镜)证实了FeSA和团簇的存在。Fe的原子结构还通过X射线精细结构吸收光谱和X射线光电子能谱测定。
该催化剂在碱性条件下对2电子氧还原反应(2e–ORR)表现出优异的电催化性能和选择性。进一步的H电池实验证实了电解液中H2O2的积累。
研究人员将原位生成的H2O2与电芬顿过程结合起来，使用乙二醇作为反应物，酸化的0.1MNa2SO4作为电解质。这导致了乙二醇的高转化率和甲酸的高选择性，表明电芬顿工艺具有通过氧化升级来改善生物质原料的潜力。
他们还开发了基于气体扩散电极的三相流通池，以进一步提高H2O2产率。
密度泛函理论分析表明，2e-ORR过程中的实际催化活性位点是Fe团簇，Fe单原子和Fe团簇之间的电子相互作用可以显着增强2e-ORR的电催化性能。
这项工作将有助于设计和开发用于高效2e–ORR转化H2O2的原子级电催化剂以及生物质升级。
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