通过将可见光与电化学相结合，研究人员提高了二氧化碳向有价值产品的转化率，并偶然发现了一个令人惊讶的现象。该团队发现，可见光显著改善了一种重要的化学属性，即选择性，这不仅为二氧化碳转化开辟了新途径，也为催化研究和化学制造中使用的许多其他化学反应开辟了新途径。
诺伊大学厄巴纳-香槟分校化学教授PrashantJain表示，化学家将二氧化碳回收利用为有价值产品的一种方法是通过一种称为电化学还原的过程，其中二氧化碳气流通过电解池，将二氧化碳和水分解为一氧化碳和氢气，然后可用于制造新的所需的碳氢化合物产品。
“然而，该反应非常缓慢，并且该过程需要大型电极，其中含有大量昂贵的催化剂材料，例如金或铜，因此我们的实验室一直在寻找加快该过程的方法，以便需要更少的催化剂材料，使其成为替代燃料行业更可行的选择，”Jain说。
这项新研究由贾恩和前研究生弗朗西斯·阿尔康(FrancisAlcorn)领导，发表在美国《美国国家科学院院刊》上，详细介绍了一种将可见光的作用与涂有金铜合金纳米粒子的电极相结合的方法，以比目前方法更高的速率诱导二氧化碳还原，并实现更可控的选择性。
“这些新电极就像微型天线一样，可以寻找可见光范围内的光子并将它们与化学反应途径结合起来，”Jain说。
在实验室中，电极浸入二氧化碳、水和电解质溶液中以增强导电性。然后，研究小组在电极上施加电压，同时用可见光激光照射电极表面。由此产生的反应迅速产生一氧化碳(来自二氧化碳的分解)和氢气(来自水分子的分解)。
Au-Cu纳米颗粒催化剂的结构和光学特性。来源：美国国家科学院院刊(2024)。DOI：10.1073/pnas.2404433121
“我们很高兴看到使用可见光后生产率得到提高。然而，我们没想到使用可见光会对化学选择性产生重大影响，而这正是这里的重要进展，”Jain说。
在催化中，化学选择性是指化学反应偏向或针对一种途径或分子的能力。在这项研究中，研究人员发现，利用光可以选择性地增强形成氢气的水分解反应。这促使该团队在西北大学化学教授乔治·沙茨和博士后研究员萨贾尔·库马尔·吉里的帮助下进一步进行实验并模拟他们的结果。
“研究结果表明，可见光为调整一氧化碳与氢气的生成比例提供了独特的机会，而这是合成气工业生产的关键因素，”Jain说道。“这一发现为更加可持续和高效的能源未来铺平了道路。”
不过，贾恩表示，利用光来促进化学反应并非没有争议。由于在化学反应中加入光也会增加热量，因此团队必须进行仔细的测量和控制实验，以确定是否仅仅是光的加热效应导致了更快的反应速度和选择性。
“我们在光激发产生的相同温度下进行了有激光和无激光实验，排除了加热的影响，”Jain说道。“相反，光激发引起的电场和定向电荷流才是提高水分解效率和选择性的原因，我们的合作者在模拟中捕捉到了这一点。”
在前进的道路上，该团队仍面临一些挑战。例如，纳米粒子电极的重复使用必然会导致其性能随时间推移而下降，尤其是在工业应用所需的大规模情况下。此外，该工艺的整体能源效率和光管理也需要进一步研究和改进。
“这项研究的发现为我们提供了全新的电化学和催化思维方式，”Jain说道。“通过使用光，我们增强了这种催化剂的活性，但令人惊讶的是，我们也改变了选择性。这将开辟新的化学途径，生产不同的产品。为什么要止步于二氧化碳还原或水分解呢?这可以应用于对化学工业很重要的许多其他催化反应。”
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